纳米二氧化钛电催化氧化工艺参数的研究

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纳米二氧化钛电催化氧化工艺参数的研究

刘占孟9&桑义敏3&杨润昌9

!9=湘潭大学环境工程系&湖南

湘潭

:9994>+3=中国矿业大学!北京校区"&北京9444?1"

摘要!采用吸附!焙烧法制备了纳米二氧化钛催化剂"用电催化系统对甲基橙溶液进行了电催化氧化降解处理"考察了影响降解效果的主要因素#实验结果表明$电催化氧化降解效果随槽电压的增加而提高"酸性条件更利于提高&’(和色度的去除率")*"+浓度以及反应时间的增加同样能提高降解效率#电催化氧化降解甲基橙的过程中"&’(的去除率低于色度的去除率#纳米二氧化钛催化剂的催化效果显著"能够有效的去除甲基橙"去除机制主要是,-’-"%’,对有机物的氧化&降解#

关键词!二氧化钛’甲基橙’电催化氧化’羟基自由基中图分类号!@A4129

文献标识码!(

文章编号!944B53:>>!344%"4:.$$!%.$/

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利用电催化技术!+67"处理废水中难降解有机物是水处理研究的热点之一#该法通过电催化过程中产生的氧化性极强的$78羟基自由基与有机物之间的加合%取代和电子转移等使污染物矿化&具有易建立密闭循环和无二次污染等优点’951()

二氧化钛作为半导体&易被激发出或得到电子&电催化过程中可以在水中产生$78等&是迄

今为止最为广泛的%理想的光%电催化剂’:5;(*本文以纳米二氧化钛作催化剂&对偶氮染料代表试样甲基橙的电催化降解情况进行了研究+通过+%’法验证了电催化降解废水过程中产生的羟基自由基*

!实验部分

!"!催化剂制备

实验以硫酸钛&<!%7:"3和活性炭为原料*实

收稿日期!344159959B+修回日期!344159353B

刘占孟!桑义敏!杨润昌)纳米二氧化钛电催化氧化工艺参数的研究

验过程是将一定量的活性炭加入到一定浓度的硫酸钛溶液中!搅拌吸附一定时间后所得固体!在!"

过氧化氢!并迅速与溶液中的=>+?反应生成*;A和=>’?&=>’?在阴极还原再生为=>+?&实验表明!催化剂和分子氧在电化学过程中起重要作用)半导体空穴超强的俘获电子能力!可以夺取半导体颗粒表面的有机物或溶液中的电子!发生催化氧化作用#分子氧通过捕获电子产生过氧化氢!且增加了*;A羟基自由基和其他物质的传质效应&

#下烘干!$!在%&"#下煅烧’$"

!"#仪器和试剂

()*+&"紫外分光光度计!,-./’"&晶体稳压电源!(0)1电解反应槽#21/34色质连用仪!

粒子电极$填料%活性炭负载二氧化钛&模拟废水为蒸馏水配置甲基橙溶液!甲基橙的质量浓度为+""

5678!9:+4;<为支持电解质!=>+?的投加以硫酸亚

铁铵按所需量在实验前溶解于甲基橙溶液中&

&"&电催化氧化降解实验影响因素&"&"%槽电压的影响

外加槽电压是电解反应的驱动力!只有当施加在催化电极的电压大于分解电压时!才有反应电流出现&实验结果见图!)电催化降解效果随着外加电压的增大而增加!当外加电压增大到@+)时!

!"$实验方法

电催化反应器$图@%主要由两个平板电极$阴

极和阳极%’催化粒子电极(活性炭负载二氧化钛催化剂%’压缩空气和槽体组成&起馈电极作用的平板电极(阳极’阴极%均为石墨电极!压缩空气通过底部的多孔板向该反应器内曝气!外加电压以直流脉冲方式

&

1;B’色度去除率接近于最大值!然而当外加电压达到@%)时!继续增大电压对去除率增加不大&

&"&"&CA的影响

CA是非常重要的影响因素!对有机物的降解

实验过程)

加入+""58

甲基橙溶液和适量浓度9:+4;<!打开空气阀调节空气流量!同时于主电极两端施加一定的电压开始电催化氧化!反应一定时间后取槽内溶液进行分析&

有明显的影响&由图"可知)1;B’色度的去除率均随着CA值的增大而降低!这是因为在酸性条件下!;+更容易还原产生A+;+!并与存在的=>+?反应生成*;A!氧化降解有机物&

##"%

结果和讨论

纳米二氧化钛电催化反应机理

电催化氧化体系!在起馈电极的作用下!形成

无数个活性炭/纳米二氧化钛电极&电催化氧化的机理为由电催化体系中产生的强氧化性的*;A羟基自由基来氧化水体中有机物&*;A羟基自由基的电催化反应机理为)

;+?+A??+>!A+;+

*A+;+?=>+?!;A?;A/?=>’?

=>’??>!=>+?

在压缩空气的作用下!;+在阴极上还原生成

&"&"$=>+?的质量浓度的影响

固定CAD&E!!!D!)!实验结果如图#所示)

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-./01!".2"344#5

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6738与阴极产生的93:3发生费能反应产生!:9自

由基"氧化降解有机物"从而加快了降解速率"去除率也为之提高#当673;的质量浓度为3<4=>?)时"@:#去除率为AB23C"色度几乎全部去除#

键的断裂将产生两种含苯环结构的中间产物#

$结论

!活性炭5二氧化钛催化剂在电催化过程中能

有效降解有机物"降解机理主要是基于生成的

!"!"

#处理时间的影响

由图

!可知"处理时间对去除率的影响表现为随着处理时间的增长"去除率逐渐提高"D4=EF内&q …… 此处隐藏：2901字，全部文档内容请下载后查看。喜欢就下载吧 ……