SO42-_SnO2_SBA-15固体酸催化剂的制备及其在环酮缩合反应中的应

饭钆孑攘

２０１２

ＣｈｉｎｅｓｅＪｏｕｒｎａｌ

ｏｆＣａｔａｌｙｓｉｓ

Ｖ０１．３３Ｎｏ．５

研究论文：８２７—８３２

文章编号：０２５３．９８３７（２０１２）０５—０８２７－０６

ＤＯＩ：１０．３７２４／￥ＥＪ．１０８８．２０１２．１１１０４

８０４２－／Ｓｎ０２／ＳＢＡ．１５固体酸催化剂的制备及其

在环酮缩合反应中的应用

杨志旺‘，洪

伟，王

佳，陈丽娜，贾

娜，赵

磊，马恒昌，雷自强

西北师范大学化学化工学院，生态环境相关高分子材料教育部重点实验室，甘肃省高分子材料重点实验室，甘肃兰州７３００７０

摘要：采用等体积浸渍法制备了不同负载量的固体酸催化剂Ｓ０４：一／Ｓｎ０２／ＳＢＡ．１５，利用ｘ射线粉末衍射、Ｎ２吸附．脱附和透射电镜等手段对样品进行了表征，并考察了催化剂对４．叔丁基环己酮与乙二醇缩合反应的催化性能．结果表明，Ｓ０４２－／ＳｎＯｚ催化剂负载于ＳＢＡ一１５后其催化性能明显改善．研究了Ｓ０４２－／２０％Ｓｎ０２／ＳＢＡ．１５催化剂上部分酮类化合物与乙二酵及ｌ，２一丙二醇的缩合反应，并考察了反应时间和催化剂用量等因素对反应性能的影响．在适宜的温和条件下，一些环酮类底物如环己酮、４．甲基环己酮和４．叔丁基环己酮等均可反应得到相应的缩醛化产物，且催化剂至少可循环使用４次．关键词：硫酸氧化锡；ＳＢＡ．１５分子筛；固体酸；环酮；乙二醇；缩合反应中图分类号：０６４３

文献标识码：Ａ

收稿日期：２０１１．１１．０７．接受日期：２０１１．１２．２０．

＋通讯联系人．传真：（０９３１）７９７０３５９；电子信箱：ｙａｎｇｚｗ＠ｎｗａｕ．ｅｄｕ．ｅｌｌ

基金来源：国家自然科学基金（２１１６３０１６，２１１７４１１４）；甘肃省自然科学基金（１０１０ＲＪＺＡ０２４）；西北师范大学创新基金（ＮⅧ，－

ＫＪＣＸＧＣ一０３—６３）．

ＰｒｅｐａｒａｔｉｏｎａｎｄＡｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｏｆＳ０４Ｚ－／Ｓｎ０２／ＳＢＡ．１５ＳｏｌｉｄＡｃｉｄＣａｔａｌｙｓｔｆｏｒ

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Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｌａｎｚｈｏｕ７３００７０，Ｇａｎｓ％Ｃｈｉｎａ

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Ｋ町ｗｏｒｄｓ：ｓｕｌｆａｔｅｄｔｉｎｏｘｉｄｅ；ＳＢＡ－１５ｚｅｏｌｉｔｅ；ｓｏｌｉｄａｃｉｄ；ｃｙｃｌｉｃｋｅｔｏｎｅ；ｇｌｙｃｏｌ；ａｃｅｔａｌｉｚａｔｉｏｎ

Ｒｅｃｅｉｖｅｄ７Ｎｏｖｅｍｂｅｒ２０１１．Ａｃｃｅｐｔｅｄ２０Ｄｅｃｅｍｂｅｒ２０１１．

＊ＣｏｒｒｅｓｐｏｎｄｉｎｇａｕｔｈｏｒＦａｘ：＋８６－９３１－７９７０３５９；Ｅ－ｍａｉｌ：ｙａｎｇｚｗ＠ｎｗｎｕ＋ｅｄｕ．ｃｎ

Ｔｈｉｓｗｏｒｋ懈ｓｕｐｐｏｒｔｅｄｂｙｔｈｅＮａｔｉｏｎａｌＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅＦｏｕｎｄａｔｉｏｎｏｆＣｈｉｎａ（２１１６３０１噍２１１７４１１４）。曲ＰＧａｎｓｕＰｒｏｖｉｎｃｉａｌＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅ

Ｆｏｕｎｄａｔｉｏｎ（１０ｌＯｍＴＡｏｅ４），ａｎｄｔｈｅＳｃｉｅｎｔｉｆｉｃＲｅｓｅａｒｃｈ

Ｆｕｎｄ

ＯｆＮＷＮＵ（ＮＷＮＵ－ＫＪＣＸＧＣ－０３－６３）．

在绝大多数的工业催化过程中，酸类催化剂起着举足轻重的作用１１－４］．尽管传统的液体酸催化剂（如Ｈ２Ｓ０４，Ｈ３Ｐ０４，ＨＣＩ等）的催化活性很高，但自身

却存在着一些无法克服的缺点，如在使用过程中会产生大量的“三废”，对环境造成污染，催化剂不易回收，重复利用困难等．为了克服传统液体酸类催

万方数据

催化学报国栩．，ＣａｔａＬ，２０１２，３３：８２７－８３２

化剂诸多不足，同时为了满足催化过程所需足够强的酸性．人们逐渐将目光转向了固体超强酸催化剂．

固体超强酸是指固体表面的酸强度比１００％硫酸更强的一类呈固态酸类化合物．作为一类新型的绿色催化材料，Ｓ０４２／Ｍｒｏ，型固体超强酸由于不含卤素，环境友好，易与反应液分离且可循环使用，近几十年来受到了人们的广泛关注ｌ川５１．其中Ｓ０４２－／Ｓｎ０２固体酸是表面酸性最强的催化剂之一【１ｑ；其酸性至少和Ｓ０４２－／Ｚｒ０２相当，且在某些酸

催化反应中表现出更高的催化活性．但是，

Ｓ０４２－／ＳＮ０２固体酸的制备相对比较困难，与Ｓ０４２－／ｚｒ０２，Ｓ０４２－／Ａ１２０３等固体酸相比，其相关研究较少［１ …… 此处隐藏：9702字，全部文档内容请下载后查看。喜欢就下载吧 ……